Possiedo entrambe le console quindi penso di poterti dare un parere soggettivo valido.
La PSP è la mia terza console con più giochi (Ps2, Xbox360 la precedono) grazie alla quale ho giocato Tekken, Final Fantasy Crisis Core, Final Fantasy Tactics, Disgaea (ora arriverà anche il 2), GTA (da poco è uscito anche il Chinatown Wars, capolavoro tecnico per la PSP), più vari sportivi. Graficamente la PSP è superiore, ed è inevitabile: offre giochi più maturi, quindi meno casual. Insomma non troverai il Cooking Mama o il Mario Party DS, ma troverai lo sparatutto di Resistance o di Killzone, oppure il Metal Gear di turno, OPS oppure il Peace Walker ora in uscita.
Il DS va bene per alcuni giochi: personalmente ne ho acquistati 6:
Etrian Odyssey: grandissimo titolo, RPG, che mi ha tenuto impegnato tantissime ore. Non l'ho ancora finito ma ogni tanto lo riprendo e mi appassiona non poco.
Final Fantasy III: orrido.
Ouendan: il titolo che non può mancare a ogni possessore di un DS.
Zelda Phantom Hourglass: altro titolo che non può mancare.
Pokemon Perla: come sopra, visto che i Pokemon sono davvero immortali.
Phoenix Wright T&T: orrido.
Per il resto non ho trovato nulla di interessante se non per sentito dire, come The World Ends With You o magari Final Fantasy IV. Stai lontano per il resto da titoli come Kingdom Hearts (ti consiglio di preferire quello che uscirà per PSP tra un po' piuttosto che l'ultimo su DS).
Il DS d'altro canto però permette una migliore gestione delle avventure punta e clicca, quindi se sei appassionato del genere il DS fa al caso tuo.
Io dico PSP, semplicemente perchè mi ci sono trovato meglio, perchè spesso mi aiuta nei collegamenti a internet e perchè fa davvero un sacco di cose.